Kirjastossa on monia erikoiskokoelmia, joista merkittävin on Helsinki-kokoelma. Joissakin kaupunginosissa sijaitsevat kirjastot ovat keränneet omaa alueettaan koskevaa aineistoa.
Rikhardinkadun kirjastoon on sijoitettu aikoinaan British Councilin kokoama British Collection, jota Helsingin kaupunginkirjasto kehittää edelleen. Kallion kirjastossa on Suomen dekkariseuran lahjoittama Dekkarikirjasto.
Rikhardinkadun kirjastossa on erityinen taiteilijakirjakokoelma. Rikhardinkadun kirjastossa esitellään taiteilijakirjoja myös erilaisin vaihtuvin näyttelyin.